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屈家嶺遺址史前黑釉蛋殼陶研究






[日期:2022-06-24] 來源:江漢考古  作者:肖芮 羅運兵等 [字體: ]

摘要:屈家嶺遺址發現了一類黑彩或黑衣蛋殼陶,制作精美。通過顯微觀察、成分分析、掃描電鏡能譜等分析了這些蛋殼陶,結果表明其黑彩工藝與普通黑彩陶工藝完全不同。普通黑彩均為鐵錳礦物致色,而蛋殼黒繪陶表面黑彩已燒成黑色玻璃。比較分析可知這類“黑釉”陶與公元前6世紀希臘黑繪陶(Attic Pottery)燒成工藝基本類似,均采用“氧化—還原—氧化”三個階段(ORO)的燒成工藝。在還原階段使高鐵的精細黑色表面燒成玻璃化黑釉,形成了我國最早的高溫黑釉陶瓷,體現出屈家嶺文化先民已經掌握相當高超的陶器燒成技術,將我國高溫黑釉技術提早了將近一千年。

關鍵詞:屈家嶺遺址;蛋殼黑彩陶;高溫黑釉;三階段燒成工藝

屈家嶺遺址發現了一類黑彩或黑衣蛋殼陶(圖一),其胎僅厚0.1~0.2厘米,代表了當時快輪拉坯成型技術的極高水平,這也是目前我國發現的較早使用快輪拉坯的陶器之一。這種蛋殼黑彩陶“器形有碗、杯兩種,彩繪以黑、紅兩色為主,常有內彩,紋飾圖案有網格紋、棋盤格紋、旋渦紋、羽毛紋等,有些彩繪不用線條卻顯出濃淡層次,具有暈染的作風……” [1]。在較屈家嶺文化早的油子嶺文化遺址同樣發現了同類施有黑、紅彩的蛋殼陶,說明屈家嶺文化這一類蛋殼黒彩陶的制作和使用源自油子嶺文化。

新石器時期彩陶的黑彩絕大部分都是使用一類既含鐵也含錳的礦物原料,其顏色由鐵、錳元素混合著色形成。嚴小琴等對半坡遺址彩陶魚紋盆上的黑彩分析表明其主要來源是含有一定量錳的灰黑色磁鐵礦[2]。崔天興等對河南淅川溝灣遺址仰韶時期彩陶黑彩的分析表明其顯色成分主要為磁鐵礦、少量赤鐵礦和方鐵錳礦[3]。陳曉峰等對馬家窯、半山、馬廠類型的彩陶器的黑彩顏料的分析顯示除磁鐵礦與黑錳礦外,還有少量的鋅鐵尖晶石[4]。鐘黎、肖永明等分析了青海省化隆縣納卡遺址出土的馬家窯文化彩陶,認為馬家窯文化半山階段的黑彩以磁鐵礦及黑錳礦為主,而馬廠階段的偏紫色黑彩則以赤鐵礦及黑錳礦為主[5]。李文杰和李敏生等對湖北枝江關廟山遺址大溪文化彩陶研究指出,其黑彩和棕彩的著色劑是鐵和錳,并認為當地丘陵地帶紅黏土地層下的河卵石層中有扁球狀的“鐵錳結核”應是黑彩顏料。郁永彬等對大溪文化中堡島遺址黑彩陶進行分析,發現其黑彩主要物相為生赭[6]。這些黑彩雖然燒制之后與胎體結合更加緊密,但表面并未玻璃化,仍然較粗糙、吸水、無光澤。

但屈家嶺文化的蛋殼黑彩陶其黑彩或黑衣部分與上述黑彩形態則完全不同,其表面光澤感非常強,極具玻璃質感。因此,為進一步了解這類蛋殼黑彩陶的成分、制作工藝等,北京大學考古文博學院與湖北省文物考古研究所(現為湖北省文物考古研究院)合作對該遺址出土的此類陶器進行了科技分析,取得了一些非常有意義的成果。

一、樣品介紹

實驗所檢測樣品均由湖北省文物考古研究院提供,此次共分析屈家嶺遺址2016年發掘出土的蛋殼黑彩陶杯殘片20件,出土單位均為2016HQQH304,樣品照片見圖二。

樣品外表面為黑彩繪出的圖案,而內表面則通常施滿黑色陶衣。絕大部分胎體呈紅色,僅編號12、15兩件樣品胎體呈灰色,可能屬于燒制未完成的半成品。胎體壁厚僅0.1~0.2厘米,黑色層表面光澤感較強,仔細觀察可見有濃淡層次,結構較致密。

二、分析方法及儀器介紹

本文樣品的分析測試在北京大學考古文博學院科技考古實驗室進行。使用日本堀場制作所(Horiba Inc.)生產的XGT-7000型能量色散X熒光光譜儀測定了上述樣品胎體和黑彩的化學組成。主要參數為:1.2mm光斑直徑,30 KV光管電壓,0.062mA光管電流,100s采集時間,使用單標樣基本參數法解譜(所用標樣為美國康寧玻璃博物館的Corning-D標樣)。

使用日本基恩士公司(Keyence)的VHX-5000型超景深三維視頻顯微鏡對陶器表面黑彩和胎體斷面進行觀察。取樣品進行鑲樣、打磨,拋光后對截面進行了觀察。

采用HITACHI TM3030 SEM-EDS(掃描電子顯微鏡外接能譜)對黑彩和胎進行微區觀察和成分分析。

同時還利用美國伊諾斯公司(Innov-X)的XRD-TerraX射線衍射分析儀對胎體和黑彩進行了物相分析。

我們使用美國TA公司的DIL806型熱膨脹儀對部分陶片胎體進行了燒成溫度測試。測試溫度從室溫至1100℃,升溫速率為0.5k/s,測試氣氛為氧化氣氛。

三、分析結果

(一)成分分析

由于陶片正反面均有黑色層,我們分別進行了成分測試,發現二者并無差異,因此本文中不分開討論,胎體成分數據通過測試陶片表面未被黑色層覆蓋部分獲得。從陶胎和黑色層部分的成分結果可以發現 (表一),胎中的Al2O3(平均含量21.84%)和Fe2O3(平均含量7.74%)水平中等,基本與南方出土的普通泥質陶器類似[7],應當使用的是普通高鐵易熔粘土。黑彩Al2O3(平均含量33.45%)和Fe2O3(平均含量9.73%)的含量明顯高于胎體,同時K2O含量也略高于胎體。黑彩的MnO含量都低于0.1%,其平均含量甚至低于胎體中的MnO含量,這和其他遺址報道的黑彩均為含錳礦物的情況完全不同。表明蛋殼陶的黑層和普通黑彩不一樣,并非鐵錳礦物,而是一類高鋁高鐵的粘土。

圖三給出了黑色表面層與胎體鐵、鋁氧化物含量的對比,二者差異非常明顯,表明屈家嶺薄胎蛋殼黑彩陶的原料制備中,已經有目的地選擇特定原料分別制作胎和彩。

4(二)顯微分析

根據肉眼觀察,黑色表面層在外觀上可見類似釉的玻璃化特征,結構相對致密,滲透性差,表面平滑,光澤感很強。將樣品置于光學顯微鏡下觀察其表面,可以發現透過黑色層比較薄的部分可以看到泛紅的胎體,黑色層呈現出玻璃的通透感,并可觀察到規則的類似于瓷釉的開片形態(圖四,a)。同時部分黑色層的下邊界呈現圓弧形(圖四,c),部分黑色表面有墨滴狀的正圓形(圖四,b),以上這些情況都反映出黑色層很可能是由液體凝固而成,凝固時由于液體表面張力的作用而變成了圓弧狀或者墨滴狀。由此基本可以判斷這些黑色表面層應該已經完全玻璃化,亦即形成了一類高溫黑釉。從弧形的下表面形狀可以判斷釉的流動性和玻璃化非常好,說明釉的高溫黏度不大,流動性很好,證明釉中助熔劑的助熔效果較好。另外點滴狀分布的釉滴表明上釉時釉漿比較稀,顆粒度也非常細。

掃描電鏡的結果則顯示,胎體與黑色表面層明顯具有不同的形態結構特征。胎體為普通泥質陶胎特征:部分燒結,多孔隙、存在部分未熔融的石英、及鐵鈦雜質顆粒以及未燒結粘土團塊等。而黑色表面層則基本達到均質的玻璃態(圖四,d、e、f)。

SEM-EDS的成分分析結果也與XRF結果基本一致,從表二可見黑色表面層的Al、Fe氧化物顯著比胎體含量高。

(三)物相分析

我們還使用X射線衍射分析了胎體以及黑色表面的物相。從XRD圖譜(圖五)來看,胎體主要包含有石英、長石,由于黑色表面層的厚度僅20μm左右,將其完全與胎體分離比較困難,因此其XRD圖譜中包含了部分胎體的物相信息。除了胎體中有的石英、長石物相外,黑色層中明顯與胎體不同的是,包含有較強的鐵系礦物的峰,這些礦物包括鈦磁鐵礦、鐵鋁尖晶石。從黑色層XRD譜峰的形態可以看出其結晶度較差,這也從另一個角度說明了黑色表面層已經玻璃化。

(四)燒成溫度測試

我們還使用熱膨脹儀對編號2、3、6號樣品的陶胎進行了燒成溫度測試。一般認為,當加熱溫度達到樣品原始燒成溫度時,燒結程度提高,將引起熱膨脹率(收縮率)大幅的變化(體積膨脹或者收縮),此時的溫度即可作為古陶瓷的燒成溫度[8]。根據熱膨脹曲線(圖六),三個樣品分別在915℃、933℃、1000℃左右曲線走勢由膨脹轉向劇烈收縮,據此可以判斷這三件樣品的燒成溫度應當在900~1000℃之間。

四、討論

(一)黑彩顏料

前曾述及,根據以往學者對新石器時期彩陶黑彩的研究,絕大部分黑彩都是由含鐵、錳的礦物原料繪制并燒成的。這其中含錳礦物的加入對于顏色為黑色起著至關重要的作用,因此這些黑彩基本上都含一定量的MnO,而單純鐵礦物著色的彩陶,通常為紅色至褐色。但本次分析的屈家嶺遺址這類蛋殼黒彩陶和這些普通的彩陶顯著不同,根據上述科技分析結果,其黑色表面層中基本不含錳,為鐵離子單獨呈色,且其表面已經完全呈現玻璃態,這表明呈色原理與后世的黑釉瓷器的黑釉應該完全一致。這一發現不僅讓我們對屈家嶺先民們制陶工藝水平有新的認識,也對我們進行黑釉的溯源研究具有重要意義。

我們將發表的馬家窯文化[9]、仰韶文化[10]、大溪文化彩陶[11],屈家嶺文化以及古希臘黑繪陶(Attic Pottery,圖七)成分數據進行主成分分析(圖八),并制作Fe2O3-MnO-Al2O3的三維散點圖(圖九)。從圖中可以看出,屈家嶺文化蛋殼黑彩陶與希臘黑繪陶黑彩成分比較接近,并且黑色表面層都完全燒成了玻璃,而與其它文化類型的彩陶差異較大,說明二者在原料選擇上非常一致。


古希臘黑繪陶是在紅色或黃褐色的泥胎上,用一種特殊黑彩顏料描繪人物和裝飾紋樣的陶器,然后入窯燒成,燒成后其圖案特點類似剪影,非常具有藝術欣賞價值。這種黑繪陶約出現于公元前6世紀上半葉。由于這類陶器在古希臘時期乃至歐洲古典時期的陶瓷文化藝術和制陶工藝技術中占據重要地位,引起了歐美研究者的廣泛關注。Noble JV[12],Hofmann U[13],M.Maggetti[14], Y.Maniatis[15],P.Mirti[16],Tite M.S[17]等學者對其成分和工藝都進行過深入的研究。我們的比較結果可以看出古希臘的這種陶器的黑彩和屈家嶺蛋殼黑彩非常類似,與胎體相比,都表現出較高的Al2O3和Fe2O3含量;而黑彩本身都已燒成玻璃化,且是鐵離子呈現了黑色。古希臘黑繪制陶的黑彩原料通常被認為是選用了高鐵和低鈣特征的伊利石—高嶺土類型粘土,再經過反復淘洗后得到顆粒度非常細的部分作為黑彩[18]。屈家嶺黑彩的成分特征與之相似,因此屈家嶺蛋殼陶黑彩的選料很可能也是這類伊利石—高嶺土類粘土。

(二)燒制工藝

從外觀上看這些蛋殼黑彩陶的露胎部分,全部呈現橙紅色,這說明胎體應當是在氧化氣氛下燒成的,但黑色表面層由于是鐵離子單獨著色,并且已經燒至玻璃化的黑釉狀態,這只能是在還原氣氛下燒成,表明這一類蛋殼黑彩陶應當經歷了至少兩次燒成,即在還原氣氛下形成黑色表面層后,還要將胎體再次氧化回紅色。在所取樣品中,比較特殊的12號樣品,它的胎呈灰色,表面黑色層已經玻璃化,表明其和別的樣品不同,是完成還原氣氛燒制后,未再進行氧化燒成。我們取了該樣品的一小部分在氧化環境中重燒至950°C,并持續兩小時,取出后胎被充分氧化回紅色,表面的黑色層玻璃化更完全,光澤更加明顯(圖一〇),和其他黑色層非常類似。此外,通過對2號樣品胎體截面的觀察可以發現黑色玻璃化層覆蓋下的胎體部分仍然呈現黑色,但未被黑色層覆蓋的另一側則呈現紅色(圖一一)。這說明在黑色表面層在還原氣氛下玻璃化后,陶器的確又被再次氧化使得胎體變紅,但氧化時間可能較短,因此只有暴露的胎體表面被氧化回了紅色。由于黑色層已經完全玻璃化,阻擋了氧氣通過,從而阻止了其下的胎體進一步被氧化,因此其下仍保留了還原氣氛時的灰色。

通過以上重燒實驗我們推測,屈家嶺蛋殼黑彩陶的燒制應當經歷了三個階段,即“氧化—還原—氧化”。首先將施加好黑彩顏料的胎體,在氧化環境下燒至一定溫度;再通過往窯內或燃燒的燃料潑水,又或是添加比較濕的柴等方式,使得燃料不完全燃燒,從而人為制造還原氣氛,這樣不但使黑彩中的鐵離子由三價還原至二價,能夠形成黑色的表面層,同時降低了表面層的熔融溫度,從而形成了黑釉;在燃燒的最后階段,緩慢降溫并重新透氧,氣氛變回氧化,物體的暴露部分,尤其是多孔的胎體表面容易再氧化變回紅色,而已經玻璃化的黑彩層無法再氧化,從而保留其黑色,玻璃化層覆蓋下的胎體部分不易再次接觸氧氣,因此仍然呈現灰色。

Winter[19],L.Lühl[20]等學者對希臘黑繪陶進行了燒制工藝的研究和模擬實驗表明黑繪陶也是通過“ORO(氧化oxidizing—還原reducing—氧化oxidizing)”三階段的燒制工藝制作而成的,這和我們推測的屈家嶺彩陶的燒制工藝完全一致。根據Winter等人的模擬實驗,含鐵的伊利石粘土在氧化氣氛下需要在920°C燒結,而在還原氣氛下830°C就能夠玻璃化,這是由于二價鐵離子作為助熔劑的預熔化進一步降低了在還原條件下燒制時的玻璃化溫度[21]。至于黑色表面層玻璃化形成釉層,而胎體粘土只是部分燒結,主要原因應該是二者顆粒度的差異。燒成溫度的高低除了與坯料成分和燒制氣氛相關外,還與坯料的細度有關,坯料顆粒細,則比表面積大、能量高,燒結活性大,易于燒結,且燒后機械強度較高,強度分散性大大減小,但細度減小會降低干燥強度,收縮增大,容易變形[22]。黑色表面層應該是使用了顆粒度更細的粘土,增加了粘土顆粒之間的接觸面積,因此在燒制時,黑色表面層的顏料顆粒經歷了更大程度的燒結甚至玻璃化,也導致了空隙的閉合[23]。由于原料經過懸浮沉淀后的粒徑不同,熔融溫度和被再氧化的能力存在差異,因此形成了胎體和黑層物理狀態的最終差異。

五、結論

綜上所述,屈家嶺遺址所出這類蛋殼黑彩陶的制作技術遠超我們目前的認識。這類彩陶與新石器時期其它文化彩陶的黑彩完全不同,這種黑彩由鐵離子單獨著色并形成玻璃化的狀態,更類似后世的高溫黑釉,目前所知最早的高溫黑釉為浮濱文化的黑釉原始瓷[24],時代約為距今3500年左右,而油子嶺文化—屈家嶺文化這類表層燒成黑釉的蛋殼陶將我國高溫黑釉的燒成推前了1000年左右。

屈家嶺蛋殼黒彩陶的黑色表面層具有高鋁高鐵的特征,應當是使用了一類高鐵的伊利石—高嶺土類粘土,且經過精細的淘洗,使得粘土的顆粒度達到極細的程度。同時,其燒制應當使用了“氧化—還原—氧化”三階段的方法,以造成紋飾黑色和胎體紅色的反差,達到了極高超的技術,從而實現了其藝術價值,這種通過人為控制燒制氣氛降低燒成溫度、形成想要顏色的技術反映出屈家嶺先民們的陶器燒制工藝已經達到了非常高的水平。屈家嶺文化這類蛋殼黑彩陶在外觀特征、成分組成、燒制工藝等方面,都與公元前6世紀地中海地區最為重要的的希臘黑繪陶(Attic Pottery)工藝十分接近,但其生產時間卻領先了將近兩千年。

最后,燒制這類高檔的黑釉蛋殼陶的窯爐技術需要進一步開展研究。屈家嶺遺址第四次考古發掘就發現了疑似陶窯的遺跡(圖一二),此類遺跡位于緩坡地帶的中上端,外觀呈“8”字形,選位及結構利于生火、排煙,但由于這些遺跡的體積很小,不似一般的陶窯,因此關于這一遺跡的功用并未在簡報中作出判斷,僅說明是由密集燒土構成的、尚未準確定性的遺跡[25]。趙輝先生指出遺址點南部發現的陶坑穴均位于緩坡地帶中上端,周圍未發現柱洞、活動面、基槽等相關跡象,很可能是陶窯群遺跡[26]。這一類遺跡的體積較小,因此作為燒制普通陶器的窯爐并不適用。但對于體積較小、制造精細并且燒成需要人為控制氣氛的蛋殼黒繪陶或許比較合適。

屈家嶺遺址作為我國長江中游地區發現的最具代表性的新石器時代大型聚落遺址,對其文化內涵的研究已經相當深入,但對其制陶工藝水平和陶器生產面貌卻不甚了了,這嚴重地忽視了屈家嶺文化在我國陶瓷工藝發展史上的地位,因此其陶器物質文化內涵仍需要繼續深入挖掘,同時包括較早的油子嶺文化在內的新石器時代中晚期南方其它地區彩陶的生產工藝和技術,也值得更多的重視。

附記:崔劍鋒為本文通訊作者。本研究為國家重點研發計劃(2020YFC1521606)課題的階段性研究成果。寫作過程中,北京大學姜曉晨陽博士給予了重要的修改意見,取樣過程中,得到了湖北省文物考古研究院向其芳、北京大學馬仁杰、余甫倩、杜星雨等同學的幫助,在此一并表示感謝。(作者:肖芮,北京大學考古文博學院;羅運兵、陶洋、張德偉,湖北省文物考古研究院;崔劍鋒,北京大學中國考古學研究中心。另此處省略注釋,完整版請查《江漢考古》2022年第2期)

 

 

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